En 573, à la mort de Liuva, il règne seul. Son règne marque un véritable tournant pour l'histoire de l'Espagne comme pour celle des Wisigoths. Il entame une série de campagnes militaires contre les Byzantins de l'Andalousie et s'empare de Cordoue et de Malaga. Au nord, il combat Vascons et Francs, fait renforcer les fortifications de Narbonne et de Carcassonne, et jette les fondations de l'actuelle ville basque de Vitoria (vers 580), à l'origine, une forteresse wisigothique nommée Gasteiz. Dans le nord-ouest de la péninsule ibérique, il lutte à partir de 575 contre les Suèves redevenus chrétiens et plusieurs campagnes sont nécessaires pour les soumettre ; par sa victoire de Braga en 585, il détruit leur royaume de Galice et les reconvertit à l'arianisme. Ses victoires militaires lui permettent de réaliser en partie l'unification de la péninsule, mais il reste un obstacle majeur, son attachement à l'arianisme.
Ayant conduit le royaume wisigoth au sommet de sa puissance, il croit alors possible d'établir l'unité religieuse autour de la foi arienne et persécute violemment les chrétiens. L'un de ses fils, le prince Herménégild, marié à Ingonthe, une princesse franque mérovingienne (chrétienne), prend la tête du parti chrétien et se révolte contre son père, n'hésitant pas à s'allier à des Suèves et aux Byzantins. Herménégild soulève l'Andalousie en 579/580. La réaction de Léovigild est impitoyable : il combat son fils, le fait prisonnier (584) et l'envoie à Tarragone où il est exécuté en 585. Ce meurtre fait de lui un martyr aux yeux des chrétiens. La même année, son autre fils Récarède repousse en Septimanie une attaque du mérovingien Gontran, roi de Burgondie. Léovigild essaie alors de composer avec ses sujets chrétiens en évitant les persécutions et tentant d'établir l'unité de la foi sur la base d'un arianisme expurgé. Il fait alors des concessions sur l'entrée dans l'arianisme, rendue plus facile, et sur les questions dogmatiques (admettant l'égalité du Père et du Fils). Il semble alors qu'un certain nombre de conversions à l'arianisme se déroulent. Cependant ces concessions jettent le trouble chez les ariens aussi car il est de plus en plus difficile de voir les différences entre les deux confessions.
Politiquement, Léovigild se détache de l'Empire byzantin en faisant frapper monnaie et en se considérant « empereur en son royaume ». De plus, il est le premier roi wisigoth à rejeter la traditionnelle fourrure des guerriers goths contre le manteau de pourpre, digne des empereurs romains ou byzantins, à siéger sur un trône et à s'inspirer du cérémonial byzantin. Son activité législative est importante. Il promulgue, ou recueille de ses prédécesseurs, 324 lois. Cette importante œuvre judiciaire est d'ailleurs poursuivie par certains de ses successeurs (Chindaswinth et Recceswinth qui regroupent l'ensemble de ces lois dans le Liber judiciorum vers 654).
Sous son règne le domaine public, dont le souverain à l'entière disposition, ne cesse de s'accroître grâce aux amendes infligées ou aux confiscations de biens de ses adversaires politiques. Le chroniqueur Grégoire de Tours écrit de lui : «Il n'avait même pas laissé de quoi pisser contre un mur» à ses adversaires.
Léovigild, considéré par les espagnols comme le premier « Unificador Nacional », meurt dans sa capitale de Tolède le 21 avril 586 de causes naturelles. Son fils Récarède lui succède.
Il est à l'origine de la ville de « Recaredopolis », connu aujourd'hui sous le nom de « Recopolis », et fondée à partir de 578 au nord de Tolède en l'honneur de son fils Récarède. C'est l'une des quatre villes construites par les Wisigoths et l'une des rares villes fondées par les Barbares sur les ruines de l'Empire romain.
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